磺胺甲恶唑(Sulfamethoxazole,SMX)是医疗和畜牧养殖等领域应用最为广泛的抗生素之一,其含有N、S杂环结构,是一种难以被生物降解的内分泌干扰物质。传统的处理工艺与技术难以有效去除SMX，研究新型的SMX废水处理技术日益受到关注。近年来,基于硫酸根自由基(SO－4•)的高级氧化技术已经得到了广泛应用,与传统的羟基自由基(•OH,E0=1.8~2.7V)相比,SO－4•(E0=2.5~3.1V)具有更高的氧化还原电位、更宽的pH值适用范围(pH=2~10)和更长的半衰期(约为4s).SO－4•可由过一硫酸盐(PMS)的活化产生,活化方式主要分为光活化、热活化、过渡金属离子活化及活性炭活化等。其中炭质材料则由于其制备简单、价格低廉等特点,因此被视为理想的氧化还原介体.氮掺杂碳纳米材料(NCN)具有比传统炭质材料更强的电子转移能力和化学活性,研究发现一种氮掺杂碳纳米材料,其活化过硫酸盐的能力与金属离子相当，但活化后难以回收再利用导致其在实应用中受到限制,因此开发新型材料有实际意义。

共价有机骨架(CovalentOrganicFrameworks,COFs)是一种新型的由轻元素(H、O、C、N、B)通过结合力强大的共价键构成的高性能炭质高分子纳米材料，其在气体储存、催化和光电等诸多领域得到广阔应用,在催化领域中,COFs材料可以根据不同的需求设计合成,把多孔的特性和催化的活性结合起来,将催化的活性单元修饰于骨架材料上以提高催化剂和反应物分子之间的相互作用。COFs常用的合成方法包括溶剂热合成法、离子热合成、微波合成法等，其中微波合成法由于操作简便、反应时间短、能源利用率高等优点,成为一种理想的合成技术,因而被广泛应用于有机合成领域.共价三嗪骨架(CovalentTriazine-basedFrameworks,CTFs)是COFs的一类分支,是一种具有刚性疏水芳香族骨架和均三氮极性官能团的长链聚合物,通过以芳香族腈为原料,ZnCl2为催化剂,经三聚反应缩合而成,因其不需要额外的有机溶剂,成本低、含氮量高等优点而备受关注。

有研究表明,CTF能有效把多孔的特性和催化的活性单元结合起来,在驱动光催化气体减排中已有广泛应用，但其在活化过氧化物降解水体中有机污染物的方面却鲜有研究.同时在材料制备过程中引入Fe3O4,可使材料在外加磁场作用下轻易分离,为材料的回收再利用提供有利条件.本文采用微波法制备磁性共价三嗪骨架材料(MCTF),考察其对PMS的活化性能,研究不同因素(投加量、pH值、无机阴离子、重复利用性)对于SMX降解效率的影响,并探讨分析MCTF/PMS体系下SMX的降解过程。

1材料与方法

1.1实验试剂与主要设备

对苯二腈(C6H4(CN)2,DCB)、氯化锌(ZnCl2),四氧化三铁(Fe3O4,≥99%)均购于上海麦克林公司.过一硫酸盐(KHSO5,PMS)磺胺甲恶唑(C10H11N303S,SMX)购于阿拉丁.硫代硫酸钠(Na2S2O3)、氯化钠(NaCl)、碳酸氢钠(NaHCO3)、硫酸钠(NaSO4)、甲醇(CH3OH,MA)、叔丁醇(C4H10O,TBA)、苯酚(C6H5OH)均为分析纯.合成材料所用微波合成仪购于上海新仪微波化学有限公司(UWave-2000),实验用水为Milli-Q所制的超纯水。

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